//線ラジオリシス影響下における格納容器系統内広域防食の実現; ナノバブルを用いた新規防食技術の開発(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東北大学*

JAEA-Review 2022-069, 114 Pages, 2023/03

JAEA-Review-2022-069.pdf:5.91MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(1F)の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和2年度に採択された「//線ラジオリシス影響下における格納容器系統内広域防食の実現:ナノバブルを用いた新規防食技術の開発」の令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、デブリ取り出し工程において、既設のPCVならびに新設の負圧維持系設備・配管など重要な閉じ込め機能を担保する鋼構造物の長期信頼性を確保するため、線放出核種/線放出核種と鋼材が接触共存する濡れ環境における腐食現象を初めて明らかにして腐食速度を予測する技術を構築するとともに、PCV等への基本的な適用性に優れ、かつ、副次影響の無い新規防食技術を開発する。具体的には、(1)線/線/線の影響を網羅したラジオリシス解析モデルの構築、(2)線放出核種/線放出核種を用いた電気化学試験(ホット試験)と系統的な腐食予測・検証試験(コールド模擬試験)によるデータベースの構築、(3)それらに基づいてPCVに附設/挿入する新設設備の材料選定指針の提示、(4)不活性ガスナノバブルを用いた系統内広域防食技術の開発を目的とするものである。3カ年計画の2年目にあたる令和3年度の事業実績は、1.線、線照射による腐食影響および気相ラジオリシスの腐食環境への影響、2.PCV・負圧維持系設備等の腐食モード・腐食速度の評価、3.1F複合環境における腐食抑制技術の開発である。

Deep groundwater physicochemical components affecting actinide migration

桐島 陽*; 寺崎 万里子*; 宮川 和也; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*

Chemosphere, 289, p.133181_1 - 133181_12, 2022/04

https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2021.133181

令和2年度以降の幌延深地層研究計画において原子力機構が取り組んでいる課題の1つである「実際の地質環境における人工バリアの適用性確認」では、坑道周辺の掘削損傷領域において物質移行に関するデータの取得が必要である。これに資することが期待される基礎的知見として、深部地下水中のアクチニドの移行挙動をより良く理解するために、水質の異なる2種類の地下水試料にトレーサーを添加し、地下水中の溶存成分との相互作用を調べた。地下水試料は、幌延深地層研究センターの地下施設の250mおよび350m調査坑道のボーリング孔および、瑞浪超深地層研究所の地下施設の300mおよび500m坑道のボーリング孔から採取した。得られた地下水試料に対して、トレーサーとしてLa, Sm, Ho, Uを濃度10ppbまたは100ppbになるように添加した。その後、地下水試料を0.2mフィルターと10kDaフィルターで順次濾過し、ろ液中のトレーサー濃度をICP-MSで分析し、ろ紙に捕獲されたトレーサー濃度をTOF-SIMSで分析し、化学形態をXAFSにより分析した。その結果、幌延の地下水中では、ランタニドの移行はリン酸塩により支配されていることが分かった。このことから、高レベル放射性廃棄物から海成堆積層の地下水中に溶出するマイナーアクチニドの溶解度は、リン酸塩により規定されることが示唆された。一方、瑞浪の地下水のように塩濃度が低くリン酸イオン濃度の低い地下水では、マイナーアクチニドの一部は水酸化物もしくはヒドロオキシ炭酸塩を形成することが示唆された。

Re-evaluation of radiation-energy transfer to an extraction solvent in a minor-actinide-separation process based on consideration of radiation permeability

樋川 智洋; 津幡 靖宏; 甲斐 健師; 古田 琢哉; 熊谷 友多; 松村 達郎

Solvent Extraction and Ion Exchange, 39(1), p.74 - 89, 2021/00

https://doi.org/10.1080/07366299.2020.1826639

マイナーアクチノイド分離プロセスの放射線に対する成立性を評価するうえで、抽出溶媒の吸収線量の予測は不可欠である。本論文では、溶媒抽出時に現れるエマルションなどの構造を考慮した吸収線量評価手法を提案する。モンテカルロ法に基づいた放射線輸送コードであるPHITSを活用し、高レベル放射性廃液からのマイナーアクチノイド一括回収するプロセスを対象として、抽出溶媒への放射線エネルギー付与シミュレーションを行った。シミュレーションの結果、アルファ線によるエネルギー付与量はエマルション構造に、ベータ線及びガンマ線については抽出に用いる装置サイズに依存することを示した。さらにこれまでの線量評価では評価されてこなかった透過力の高いガンマ線によるエネルギー付与がマイナーアクチノイドの大量処理を考えるうえで重要になることを示唆した。

マイナーアクチノイドの水溶液系での臨界質量評価; 分離プロセスにおける臨界安全評価のための基礎データ

森田 泰治; 福島 昌宏; 鹿島 陽夫*; 津幡 靖宏

JAEA-Data/Code 2020-013, 38 Pages, 2020/09

JAEA-Data-Code-2020-013.pdf:1.94MB

マイナーアクチノイド分離プロセスにおける臨界安全評価のための基礎データとして、Cm, Amおよびこれらの混合物についての中性子減速系である水混合系(均質, 水反射体付き)での臨界質量を求める計算を行った。Cm-244とCm-245との混合系では、核分裂性であるCm-245の比率が大きいほど臨界質量が小さいが、臨界となるときのCm-245重量が、Cm-245の比率によらずに概ねCm-245のみの濃度で整理できることを明らかにした。実際の再処理プロセスで取り扱うPu-239: 71%, Pu-240: 17%, Pu-241: 12%のPu同位体混合物と比べるとCm-245: 30%の方が臨界となりやすい。Cmを、Amを含む他の元素から分離し、その溶液を濃縮する場合は臨界防止への配慮が必要である。一方、Amでは、核分裂性の同位体であるAm-242m単体での最小臨界質量は、Cm-245に比べて小さい。しかし、使用済燃料中ではAm-242mの同位体比率は小さく、その比率が最も高くなる高速炉燃料中のAmの場合でも数%程度であり、わずかな水混合で臨界質量が大きくなることがわかった。そのため、Amの同位体混合物では中性子減速系での臨界は考慮する必要がなく、また、これはAm-Cm混合物でも同様である。

Characteristics of TPDN/SiO-P adsorbent for MA(III) recovery

小藤 博英; 渡部 創; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.61 - 65, 2018/11

https://doi.org/10.15669/pnst.5.61

Applicability of newly developed MA(III)/RE(III) separation extractant TPDN for the extractionchromatography technology was evaluated through series of fundamental characterizations. The adsorbentselectively extract Am from diluted high level liquid waste and sufficient performance for MA(III)/RE(III)separation process was confirmed. Durability and behavior in the vitrification process of the adsorbent alsosuggested that the new adsorbent can be employed as a material for reprocessing of spent fuels.

Continuous extraction and separation of Am(III) and Cm(III) using a highly practical diamide amine extractant

鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 黒澤 達也*; 佐川 浩*; 松村 達郎

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(11), p.1163 - 1167, 2017/11

https://doi.org/10.1080/00223131.2017.1299050

Am(III)とCm(III)との相互分離のための新規抽出剤として、5本の2-エチルヘキシル基を持つADAAM(EH)を開発した。ADAAM(EH)は、Nドナーのソフト性とOドナーのハード性を併せ持った多座配位子で、高硝酸濃度条件下において、Am(III)とCm(III)の分離係数5.5が得られた。さらに、ADAAM(EH)は高い実用性を有しており、ADAAM(EH)を用いて多段向流式ミキサセトラによる連続抽出試験を実施し、非常に良好なAm(III)とCm(III)の分離結果が得られた。

Research and development for accuracy improvement of neutron nuclear data on minor actinides

原田 秀郎; 岩本 修; 岩本 信之; 木村 敦; 寺田 和司; 中尾 太郎; 中村 詔司; 水山 一仁; 井頭 政之*; 片渕 竜也*; et al.

EPJ Web of Conferences, 146, p.11001_1 - 11001_6, 2017/09

https://doi.org/10.1051/epjconf/201714611001

A nuclear data project entitled Research and development for Accuracy Improvement of neutron nuclear data on Minor ACtinides (AIMAC) is being performed in Japan. The objective of the project is to improve accuracy of neutron nuclear data for minor actinides and some fission products, which is required for developing innovative nuclear system transmuting these nuclei. Following research items have been conducted to achieve the objective: (1) Measurements of thermal neutron capture cross-sections by activation methods, (2) High-precision quantifications of shielded sample amounts used for TOF measurement, (3) Resonance parameter determinations at J-PARC/ANNRI and KURRI/LINAC, (4) Extension of capture cross sections to high energy neutrons at J-PARC/ANNRI, (5) High quality evaluation based on iterative communication with experimenters. The achievement of the project is presented.

Application of FE-SEM to the measurement of U, Pu, Am in the irradiated MA-MOX fuel

佐々木 新治; 丹野 敬嗣; 前田 宏治

Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 6 Pages, 2017/00

http://hotlab.sckcen.be/proceedings

高速炉での照射中には、径方向の温度勾配により、径方向に組織変化と径方向の元素分布の変化が発生する。このため、マイナーアクチノイドが含まれるMOX燃料の照射による振る舞いを研究することは、高速炉燃料の開発に重要である。燃料試料の詳細な観察と元素分析を行うために、FE-SEM/WDXを用いて、照射済のMA-MOX燃料の照射後試験を実施した。試料は高い放射能量と線を有するため、装置は改造している、(1)放射性物質の漏洩を防ぐため、FE-SEMとシールドを遠隔でコントロールする試料移送装置を取り付けた。(2)装置と作業者の被ばくを防止するため、装置は遮へい体の内部にインストールし、制御系は外部に移設した。照射されたMA-MOXには組織変化が観察され、特性X線のピークを検出することに成功した。特性X線の強度を用いて、U, Pu, AmのMA-MOX試料の径方向に沿った定量的な評価を試みた。これにより、Um, Pu, Amの径方向の分布の変化を掴むことができた。この方法は、微細組織の変化とMA-MOX燃料の元素分布の変化を解明することに大きな利点がある。

Flow-sheet study of MA recovery by extraction chromatography for SmART cycle project

渡部 創; 野村 和則; 北脇 慎一; 柴田 淳広; 小藤 博英; 佐野 雄一; 竹内 正行

Procedia Chemistry, 21, p.101 - 108, 2016/12

BB2015-3215.pdf:0.34MB

https://doi.org/10.1016/j.proche.2016.10.015

Optimization in a flow-sheet of the extraction chromatography process for minor actinides (MA(III); Am and Cm) recovery from high level liquid waste (HLLW) were carried out through batch-wise adsorption/elution experiments on diluted HLLW and column separation experiments on genuine HLLW. Separation experiments using CMPO/SiO-P and HDEHP/SiO-P adsorbent columns with an improved flow-sheet successfully achieved more than 70 % recovery yields of MA(III) with decontamination factors of Ln(III) 10, and a modified flow-sheet for less contamination with fission products was proposed consequently. These results will contribute to MA(III) recovery operations for SmART Cycle project in Japan Atomic Energy Agency which is planned to demonstrates FR fuel cycle with more than 1g of Am.

Proceedings of the first topical meeting on Asian network for accelerator-driven systems and nuclear transmutation technology

佐々 敏信

JAEA-Review 2015-042, 213 Pages, 2016/03

JAEA-Review-2015-042.pdf:166.0MB

加速器駆動システム(ADS: Accelerator-driven System)及び核変換技術(NTT: Nuclear Transmutation Technology)に関するアジアネットワークトピカル会合第一回会議が、2015年10月26-27日に、日本原子力研究開発機構J-PARCセンターにおいて開催された。当会合は、隔年開催の通常会合の合間に開催するものであり、加速器、核破砕ターゲット、未臨界炉、燃料、材料といったADS及びNTTに関わる技術全般を取り扱う通常会合に対し、特定の技術課題を深く議論することを目的としている。今回の会合では、世界的に課題となっている鉛ビスマス溶融合金の取扱い技術を課題に選定し、アジア圏の専門家による議論を行った。欧州の専門家も同席した議論では、将来の鉛ビスマス利用研究の課題が浮き彫りになり、解決に向けてアジア圏で連携した研究開発を進めることの重要性が再認識された。本報告は、会合で議論された全てのプレゼンテーションを取りまとめたものである。